引用本文
郭惠杰, 高承志, 林斐, 刘伟, 岳林. 唾液污染对复合树脂间粘接强度的影响. 北京大学学报(医学版), 2017,49(1): 96-100.
GUO Hui-ijie, GAO Cheng-zhi, LIN Fei, LIU Wei, YUE Lin. Effects of saliva contamination on bond strength of resin-resin interfaces. Journal of Peking University(Health Sciences), 2017,49(1): 96-100.  
Doi: 10.3969/j.issn.1671-167X.2017.01.017
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2010《北京大学学报（医学版）》编辑部
唾液污染对复合树脂间粘接强度的影响
郭惠杰1, 高承志1, 林斐2, 刘伟2, 岳林2,△
1. 北京大学人民医院口腔科,北京 100044
2. 北京大学口腔医学院·口腔医院,牙体牙髓科 口腔数字化医疗技术和材料国家工程实验室 口腔数字医学北京市重点实验室,北京 100081;
收稿日期: 2016-02-27
摘要

目的 了解不同种类的甲基丙烯酸酯复合树脂间的粘接效果以及唾液污染界面后对其粘接强度的影响。方法 选用AP-X 和P60 两种不同种类的甲基丙烯酸复合树脂,用 SE-Bond 自酸蚀粘接系统进行粘接。将 AP-X 树脂固化后打磨表面,根据界面处理方式不同分为3个实验组:直接粘接组、唾液污染组和唾液污染后75%乙醇擦拭组。对照组为在固化的AP-X 树脂表面即刻分层充填、光固化P60树脂后形成的整块树脂材料。将上述树脂块切成数条1 mm×1 mm×14 mm的试样,每组选取15条在扫描电镜下观察试样侧面两种树脂的粘接界面,另取15条测定其微拉伸强度,采用单因素方差分析法进行统计学分析。结果 扫描电镜观察可见:对照组整块树脂材料AP-X与P60紧密地嵌合在一起; 3个实验组中,直接粘接组的两种树脂AP-X与P60紧密结合无缝隙,唾液污染组中的两种树脂粘接面存在明显的缝隙和陷窝,唾液污染后经75%乙醇擦拭后两种树脂的粘接面仍有大量间隙存在。各组复合树脂试样微拉伸强度分别为:对照组(84.07±1.57) MPa;实验组中3个亚组:直接粘接组为(76.08±2.42) MPa,唾液污染组为(70.98±2.33) MPa,75%乙醇擦拭污染组为(71.08±2.33) MPa,其中,对照组与实验组差异有统计学意义( P<0.001);直接粘接组的拉伸强度明显高于唾液污染组和污染后75%乙醇擦拭组,差异有统计学意义( P<0.001);唾液污染组和污染后75%乙醇擦拭组之间差异无统计学意义( P=0.893)。结论 不同种类的甲基丙烯酸复合树脂不但可以结合,而且可获得较大的内聚强度;树脂界面打磨后仍可粘接,但微拉伸强度有所降低;唾液污染粘接界面明显降低复合树脂间的粘接强度,75%乙醇擦拭并不能消除其影响。

关键词: 唾液污染; 复合树脂类; 拉伸强度; 乙醇
中图分类号:R783.1 文献标志码:A 文章编号:1671-167X(2017)01-0096-05
Effects of saliva contamination on bond strength of resin-resin interfaces
GUO Hui-ijie1, GAO Cheng-zhi1, LIN Fei2, LIU Wei2, YUE Lin2,△
1. Department of Stomatology, Peking University People’s Hospital, Beijing 100044, China;
2. Department of Operative Dentistry and Endodontics, Peking University School and Hospital of Stomatology & National Engineering Laboratory for Digital and Material Technology of Stomatology & Beijing Key Laboratory of Digital Stomatology, Beijing 100081, China;
△ Corresponding author’s e-mail, kqlinyue@bjmu.edu.cn
Abstract

Objective: To estimate the bond strength between different resin composite interfaces, and to evaluate the effect of saliva contamination and management with the contamination on the bond strength.Methods: Two commercial resin composites containing different types of fillers (AP-X: barium-glass; P60: quartz) were tested in this study. The basic composite blocks were made of AP-X. After wet-ground flatted, the experimental groups were divided into three groups according to the surface treatment: (1)Direct bonding group: the bonding surface was rinsed with distilled water for 20 s, then dried with oil-free air for 20 s; (2)Saliva contamination group: the bonding surface was bathed in saliva for 30 min, then distilled water was rinsed for 20 s and dried with oil-free air for 20 s; (3)Saliva contamination and 75% ethanol wiping group: bonding surface bathed in saliva for 30 min, then wipe the surface with 75% ethanol, distilled water rinse for 20 s and dry with oil-free air for 20 s; The control group was made of the basic composite bulks of AP-X directly bonding with composite P60. Cut each resin block into 1 mm×1 mm×14 mm sticks, observing the micro-structures and detecting the micro-tensile strength of the resin composite interfaces. The bonding strength was measured using micro-tensile tester, then calculated and statistically analyzed by one-way ANOVA.Results: Scanning electronic microscope observation revealed that the control group as well as the direct bonding subgroups, two dif-ferent resin tags were in good contact with each other. The saliva contamination subgroups had lots of gaps or craters, indicating saliva might have been trapped in the composite buildup and wiping the surface with 75% ethanol had no effect. The micro-tensile bond strength of the control group was (84.07±1.57) MPa and significantly higher than all the other 3 experimental subgroups( P<0.001). In experimental groups, the micro-tensile strength of 3 subgroups was (76.08±2.42) MPa, (70.98±2.33) MPa and (71.08±2.33) MPa, respectively. The saliva contamination subgroup was significant lower than the direct bonding subgroup( P<0.001), but no statistical significance with the ethanol wiping subgroup( P=0.893).Conclusion: The bond strength of inner polymerization of resin-resin was greater, but decreased after resin composites interfacial bonding. Saliva contamination reduced the tensile bond strength between resin composites surface, wiping the surface with 75% ethanol had no effect.

Key words: Saliva contamination; Composite resins; Tensile strength; Ethanol

复合树脂被广泛应用于牙体缺损的直接粘接修复, 临床上经常会出现由于树脂即刻充填的形态不佳或其在口腔中不断行使功能所造成的磨损、碎裂及部分脱落。近年来, 很多学者尝试采用在保留部分完好旧树脂的基础上在其表面直接粘接新树脂的方法对其进行修补, 然而不同种类的复合树脂再修复后新旧树脂间的粘接强度是否会受到影响?此外, 在复合树脂再修复的操作过程中, 树脂界面很容易被口腔环境中的唾液污染, 被污染后复合树脂间的粘接强度会受到何种程度的影响, 如何处理被污染的粘接界面, 处理后再进行树脂间粘接的强度又如何?这一系列的问题都有待进一步研究。本研究目的在于了解不同种类的甲基丙烯酸酯复合树脂间的粘接效果以及唾液污染对其粘接强度的影响, 以期为临床进行复合树脂的再修复提供指导。

1 材料与方法
1.1 材料选取

选取两种不同的甲基丙烯酸复合树脂AP-X (Okayama公司, 日本)和P60(MN公司, 美国), 粘接剂采用两步法自酸蚀粘接系统的SE-Bond粘接剂(Okayama公司, 日本)。

1.2 试样制备

1.2.1 制备基底树脂块 首先制备AP-X基底树脂块32块。使用硅橡胶制作8 mm× 8 mm× 14 mm 中空的立方体模具A(图1), 并用自凝牙托粉材料制作8 mm× 8 mm× 7 mm 占位块模具 B(图2); 其次将占位模具置于立方体模具底层, 在其上层采用分层充填的方式制备8 mm× 8 mm× 7 mm 基底树脂块(图3), 充填时每层厚度不超过2 mm, 光固化灯(LEDition, Ivoclar Vivadent AG 公司, 澳大利亚)光照40 s, 光强度大于6 000 W/m2, 最上一层树脂的表面用载玻片压实并挤出多余材料后光照40 s, 并以此面作为后续实验中粘接新树脂的粘接面; 最后将基底树脂块从模具中取出, 每一侧面再次光照40 s。将粘接面用320目砂纸湿性打磨20 s, 用蒸馏水冲洗, 吹干备用。

1.2.2 样品制备 将AP-X 树脂分层充填入模具A中, 当充填的高度达到7 mm 时, 即刻分层充填P60树脂并加以光固化, 形成整块树脂材料, 作为对照组, 制备8块。将占位块模具B置于模具A的底部, 在其上方层充填AP-X树脂并光照固化。取出固化树脂块, 将其界面用320目砂纸湿性打磨、清洗、吹干, 重新置于模具A底层, 使打磨面朝上, 作为实验组, 制备24块。根据粘接界面不同的处理方式, 将实验组分为3个亚组, 每组8块:(1) 直接粘接组:直接粘接P60树脂, 粘接界面蒸馏水冲洗20 s, 无油空气吹干20 s; (2) 唾液污染组:以唾液污染界面30 min后再粘接P60树脂, 蒸馏水冲洗20 s, 无油空气吹干20 s; (3) 唾液污染后75%乙醇擦拭组:粘接界面唾液浸泡30 min, 用75%乙醇棉球擦拭10 s后重涂粘接剂再粘接P60树脂, 蒸馏水冲洗20 s, 无油空气吹干20 s。

1.2.3 试样制备 将制备好的树脂块即刻置于37 ℃蒸馏水中恒温保存24 h使聚合反应完全。将对照组和实验组的树脂块用自凝牙托粉包埋, 使用硬组织切片机(LeicaSP1600, Leica公司, 德国) 垂直于树脂试样的粘接界面进行切割, 进速8, 得到1 mm× 1 mm× 14 mm 条状拉伸试样, 在体视镜下放大40倍观察界面, 排除表面有裂纹的缺陷试样。将合格的树脂试样每组随机选取30条, 其中15条在扫描电镜下观察粘接面的超微结构, 另外15条进行拉伸强度测量。

1.3 扫描电镜观察树脂粘接界面

将样本经4 ℃、0.1 mol/L 磷酸缓冲盐溶液 (phosphate buffered saline, PBS)漂洗、临界干燥、离子溅射后放置在扫描电镜(FEIPhenom Prox G2, PHILIPS公司, 美国, 电压20 kV)下观察, 从低倍到高倍观察试样侧面两种树脂的粘接界面, 记录观察结果并照相。

1.4 拉伸强度检测

采用微拉伸测试仪 ( Micro-Tensile Tester, Bisco公司, 美国) 对每条试样进行拉伸断裂力测试并计算出拉伸强度值: 拉伸强度(MPa)=样本断裂力值(N)/粘接面积(mm2)。

1.5 统计学分析

使用SPSS 16.0 软件对所测得的各组复合树脂试样拉伸强度值进行统计学分析, 计算均数± 标准差, 采用单因素方差分析(one-way ANOVA) 检验各组试样拉伸强度值间的差异。

2 结果
2.1 扫描电镜观察结果

扫描电镜的观察结果表明:对照组中AP-X与P60 的整块树脂材料紧密地嵌合在一起, 无间隙存在(图4); 对实验组树脂试样粘接面的观察表明:直接粘接组中的两种树脂AP-X和P60的树脂突紧密结合, 无间隙存在(图5)。唾液污染后两种树脂的粘接面存在明显的间隙和陷窝(图6), 用75%乙醇擦拭污染后两种树脂的粘接面仍有间隙存在(图7)。

图4 对照组中的AP-X和P60两种树脂紧密地结合在一起(A, × 200; B, × 1 600)Figure 4 In the control groups, two different resin composites AP-X and P60 were in good contact with each other(A, × 200; B, × 1 600)

2.2 微拉伸强度测试结果

各组复合树脂试样微拉伸强度分别为:对照组(84.07± 1.57) MPa; 实验组中直接粘接组为(76.08± 2.42) MPa, 唾液污染组为(70.98± 2.33) MPa, 75%乙醇擦拭污染组为(71.08± 2.33) MPa。采用单因素方差分析结果显示, 对照组与实验组差异有统计学意义(P< 0.001); 直接粘接组的拉伸强度明显高于唾液污染组和污染后75%乙醇擦拭组, 差异有统计学意义(P< 0.001); 唾液污染组和污染后75%乙醇擦拭组之间差异无统计学意义(P=0.893)。

3 讨论
3.1 复合树脂间粘接的拉伸强度

本研究的两种复合树脂AP-X和P60均为甲基丙烯酸酯类复合树脂, 是由芳香族双甲基丙烯酸类树脂与双甲基丙烯酸尿烷酯混合而成的高度交联、具有一定强度和稳定性的聚合物[1]。大量研究表明, 由于空气中的氧气阻碍了表层材料的聚合, 在光固化即刻的复合树脂表面存在着大约100 μ m的未固化的氧阻聚层, 其中含有40%~50%未反应的单体[2], 因此, 在其表面即刻充填第二层树脂材料时, 未固化层可与新树脂一起固化形成化学性结合, 从而使两种树脂牢固结合[3, 4], 这种层间的化学结合最终使得各层之间形成均匀连续的整体, 并与同一树脂的内聚强度相近[5]。本研究中, 扫描电镜观察到AP-X和P60两种不同种类的甲基丙烯酸酯类复合树脂紧密地嵌合在一起, 微拉伸实验也表明两者粘接获得了较高的粘接强度, 证明不同种类的甲基丙烯酸酯类复合树脂间粘接与同种类树脂间的粘接强度无差异, 与林斐等[6]的研究结果一致。

图5 直接粘接组的AP-X和P60两种树脂突紧密地嵌合在一起(A, × 200; B, × 1 600)Figure 5 In the direct bonding groups, two different resin tags AP-X and P60 were in good contact with each other (A, × 200; B, × 1 600)

图6 唾液污染后的AP-X和P60两种树脂的粘接面存在明显的间隙和陷窝(A, × 200; B, × 1 600)Figure 6 Saliva contamination groups has lots of gaps or craters in the interface of AP-X and P60 resin composites (A, × 200; B, × 1 600)

本研究还表明, 当树脂界面经过打磨、粘接系统处理后, 复合树脂间的粘接强度显著小于整块树脂材料的拉伸强度。Maneenut 等[7]比较了3 种复合树脂经过打磨后使用4 种不同的粘接系统进行层间粘接, 结果发现无论使用哪种粘接系统进行粘接, 拉伸强度均小于相应树脂的整块材料, 同时扫描电镜也发现90%以上的试样断裂发生在粘接层, 这是由于树脂界面经过处理后, 残留的未聚合的自由基比例减少, 从而降低了复合树脂界面与粘接剂之间的化学粘接强度。

3.2 唾液污染后复合树脂间的粘接强度

本研究的扫描电镜观察表明, 当AP-X和P60树脂被唾液污染后, 粘接界面存在明显的间隙和陷窝, 而对照组中的整块树脂材料紧密嵌合, 无任何间隙存在, 同时污染后的粘接强度显著降低。唾液中所含的有机物质如糖蛋白或葡萄糖等可以在树脂表面形成一层唾液膜, 可能导致在粘接界面上形成气泡从而影响层间粘接强度[8]。Eirikssond等[9]使用扫描电镜观察发现唾液污染后的树脂表面可见一层唾液膜, 导致树脂表面粗糙度下降, 且在粘接界面有大量气泡和裂隙的存在, 与本研究的观察相似。当复合树脂受到唾液污染后, 唾液中的水分导致未反应的单体成分快速洗脱[10], 水分进入原存留孔隙和聚合链之间, 导致基质水解[11] 。同时唾液中的胆固醇酯酶和胆碱酯酶也可以降解复合树脂材料[8], 复合树脂材料生物降解后会导致更多的基质单体和其他降解产物释放到周围的环境中, 进一步刺激成纤维细胞分泌更多的水解酶降解复合树脂材料, 形成一个循环的过程, 最终导致复合树脂修复体结构破坏, 影响复合树脂间的粘接[12]。本研究的结果还表明, 树脂粘接界面经过打磨处理后可以显著提高表面的粗糙度, 从而加强复合树脂间的机械嵌合, 这可能解释同样是唾液污染的情况下, 本研究的微拉伸强度高于Eirikssond 等[9]研究的原因。

图7 75%乙醇擦拭污染后两种树脂的粘接面仍然存在明显的间隙和陷窝(A, × 200; B, × 1 600)Figure 7 Wiping the surface with 75% ethanol had no effect, saliva contamination and ethanol wiping group still has lots of gaps or craters in the interface of AP-X and P60 resin composites (A, × 200; B, × 1 600)

3.3 75%乙醇擦拭污染界面后复合树脂间的粘接强度

本研究扫描电镜的观察显示, 当树脂界面经唾液浸泡30 min后, 使用75%乙醇棉擦拭粘接界面, 然后冲洗吹干后使用粘接系统粘接树脂后, AP-X和P60两种树脂的粘接面仍有大量间隙存在, 并且树脂间的粘接强度与唾液污染组的粘接强度相似, 显著低于直接粘接组的微拉伸强度。75%乙醇作为一种有机溶剂, 对经过唾液污染的树脂界面进行擦拭, 将使包绕无机填料的有机硅烷偶联剂溶解破坏而使无机填料暴露释放, 从而影响其化学性粘接[9, 13], 这也进一步解释了本研究中使用75%乙醇擦拭污染界面后粘接强度并未提高的原因, 从而提示临床上使用75%乙醇擦拭污损界面并非是一种理想的方法。

本研究结果证实不同种类的甲基丙烯酸复合树脂可以有效的结合, 树脂界面打磨后仍可粘接, 但微拉伸强度有所降低。唾液污染粘接界面明显降低复合树脂间的粘接强度, 75%乙醇擦拭并不能消除其影响, 因此临床上在树脂再修复过程中应强调使用橡皮障隔湿, 以获得更高的粘接强度。

The authors have declared that no competing interests exist.

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