引用本文
楚梦天, 董伟, 迟锐, 潘璐, 李宏宇, 胡大宇, 杨玄, 邓芙蓉, 郭新彪. 高效空气过滤净化器对北京市冬季某区居民室内PM2.5及其组分的净化效果 . 北京大学学报(医学版), 2018,50(3): 482-487
CHU Meng-tian, DONG Wei, CHI Rui, PAN Lu, LI Hong-yu, HU Da-yu, YANG Xuan, DENG Fu-rong, GUO Xin-biao. Effects of high-efficiency particulate air purifiers on indoor fine particulate matter and its constituents in a district of Beijing during winter. Journal of Peking University(Health Sciences), 2018,50(3): 482-487.  
Doi: 10.3969/j.issn.1671-167X.2018.03.015
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高效空气过滤净化器对北京市冬季某区居民室内PM2.5及其组分的净化效果
楚梦天, 董伟, 迟锐, 潘璐, 李宏宇, 胡大宇, 杨玄, 邓芙蓉Δ, 郭新彪
北京大学公共卫生学院劳动卫生与环境卫生学系, 北京 100191
收稿日期: 2018-03-05
资助项目: 国家科技部十三五重点研发计划(2016YFC0206506、2017YFC0702701)、美国中华医学基金会项目(CMB 15-228)和国家自然科学基金(81571130090、91543112)资助
摘要

目的:分析使用家用高效空气过滤净化器(HEPA净化器)对北京市冬季某区居民住宅室内PM2.5浓度及其各元素组分的影响。方法:于2015年11月至2016年1月间选择北京市某区20户居民住宅,分别于空气净化器开启前后3个时间阶段(0 h组:开启前24 h;24 h组:开启后24 h;48 h组:开启后24~48 h)同步收集室内外PM2.5,采用电感耦合等离子体质谱法及等离子体发射光谱法测定PM2.5样品中21种元素含量,用室内外污染物浓度比值(indoor/outdoor ratio, I/O比值)与ΔI/O比值描述PM2.5及其组分的污染水平和变化幅度,采用单因素重复测量方差分析比较净化器开启前后不同组别PM2.5及其组分的I/O比值变化,Bonferroni法进行组间比较,采用配对样本比较的Wilcoxon符号秩检验方法比较PM2.5与各元素组分的ΔI/O比值。结果:3组PM2.5的I/O比值中位数分别为1.27(P25~P75:0.50~2.68)、0.45(P25~P75:0.27~1.03)和0.36(P25~P75:0.28~2.48)。与0 h组相比,24 h组( P=0.042)和48 h组( P=0.006)的I/O比值均显著下降,但24 h组和48 h组之间差异无统计学意义;24 h组和48 h组中,Al、Fe、Ti 3种元素的ΔI/O比值与PM2.5的ΔI/O比值差异有统计学意义( P<0.05),且此3种元素I/O比值随净化器开启时间阶段变化不显著( P>0.05)。结论:家用HEPA净化器能够有效降低室内PM2.5浓度,PM2.5浓度在净化器开启一定时间后趋于稳定,空气净化器对PM2.5不同元素组分影响不同,对大部分元素效果显著。

关键词: 空气污染物; 颗粒物; 环境暴露; 元素; 空气污染; 室内; I/O比值
中图分类号:R122 文献标志码:A 文章编号:1671-167X(2018)03-0482-06
Effects of high-efficiency particulate air purifiers on indoor fine particulate matter and its constituents in a district of Beijing during winter
CHU Meng-tian, DONG Wei, CHI Rui, PAN Lu, LI Hong-yu, HU Da-yu, YANG Xuan, DENG Fu-rongΔ, GUO Xin-biao
Department of Occupational and Environmental Health Sciences, Peking University School of Public Health, Beijing 100191, China
Δ Corresponding author’s e-mail, lotus321321@126.com
Fund:Supported by the Grants of the National Key Research and Development Program of China (2016YFC0206506, 2017YFC0702701), the Grant of China Medical Board (CMB 15-228), and the National Natural Science Foundation of China (81571130090, 91543112)
Abstract

Objective:To analyze the effect of domestic high-efficiency particulate air (HEPA) puri-fiers on the concentrations of indoor fine particulate matter (PM2.5) and its elementary constituents in 20 residences in a district of Beijing during winter.Methods:From November 2015 to January 2016, 20 residences in a district of Beijing were selected, where indoor and outdoor PM2.5 data were collected simultaneously in three time periods according to the operating of air purifiers (Group 0 h: 24 hours before operating; Group 24 h: 24 hours after operating; Group 48 h: 24 to 48 hours after operating). The content of 21 elements in PM2.5 samples were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) and inductively coupled plasma optical emission spectrometry (ICP-OES). Indoor/outdoor particle concentration ratio (I/O ratios) and ΔI/O ratios were used to describe the pollution levels and the variation range of PM2.5 and its 21 elementary constituents. One-way analysis of variance (ANOVA) for repeated measurement data was applied to compare the I/O ratios of PM2.5 and its elementary constituents among the different groups, and Bonferroni method was used for comparison in pairs. Wilcoxon signed rank test for paired-samples was used to compare ΔI/O ratios of 21 elementary consti-tuents with that of PM2.5.Results:The median I/O ratios of PM2.5 in the three groups were 1.27 (P25-P75: 0.50-2.68), 0.45 (P25-P75: 0.27-1.03) and 0.36 (P25-P75: 0.28-2.48), respectively. Compared with Group 0 h, the I/O ratios of PM2.5in Group 24 h ( P=0.042) and Group 48 h ( P=0.006) decreased significantly. However, there was no significant difference between Group 24 h and Group 48 h. Significant differences were found comparing ΔI/O ratios of aluminium, ferrum and titanium to that of PM2.5, in both Group 24 h and Group 48 h ( P<0.05). No significant change was found in the I/O ratios of these three elements among the three groups before and after air purifier operating ( P>0.05). Distances from residences to traffic arteries could affect I/O ratios of some elements from traffic-related source ( P<0.05).Conclusion:Domestic HEPA air purifiers could effectively reduce indoor PM2.5 concentration, and the pollution level of PM2.5 tend to be stable after the purifier operating for a time. The purifiers had different effects on different elements, among which most showed statistical signi-ficances.

Key words: Air pollutants; Particulate matter; Environmental exposure; Elements; Air pollution; indoor; I/O ratio

近年来, 随着经济发展和城镇化进程的加快, 大气细颗粒物(fine particulate matter, PM2.5)已成为我国大多数城市的首要污染物。大量的流行病学研究表明, 大气PM2.5暴露与人群的呼吸、心血管、免疫和生殖等系统疾病有一定关联[1, 2]。世界卫生组织发布的全球疾病负担研究(global burden of disease study, GBD)2016年的报告也指出, 大气颗粒物暴露导致的伤残调整寿命年(disability adjusted of life years, DALYs)在所有危险因素中排名第6位[3]。大气PM2.5可通过门窗渗透和室内通风进入室内环境。研究表明, 人的一生中约有80%以上的时间在室内度过[4, 5], 室内空气质量与人体健康密切相关。众所周知, 大气PM2.5污染来源多, 影响因素复杂, 因此, 大气PM2.5的治理将是一个长期而艰巨的任务, 在大气PM2.5短期内无法实现显著降低的情况下, 越来越多的家庭选用室内空气净化器来降低室内PM2.5浓度, 以此保障人群个体健康。

与其质量浓度相比, PM2.5的化学组分与人群健康效应的关系可能更为密切。以往研究表明, PM2.5不同元素组分与临床结局关联程度不同。S、V、Ni等组分与呼吸系统、心血管系统的入院率和死亡率有关[6, 7, 8, 9, 10], Na和Si则与PM2.5所致全因死亡率有关[9]。本课题组前期研究也发现, 年轻健康个体在从大气PM2.5浓度较高的地区迁移到PM2.5浓度较低的地区后, 其心肺健康危害反而增强, 进一步的研究发现, 不同环境中大气PM2.5的组分不同可能是导致该影响的主要原因之一, 其中, Ni、Sr、Pb等元素浓度与血压呈正相关, 但Mn、Cr和Mo与血压呈显著负相关[11]。对肺功能指标、血管内皮功能、炎症和凝血相关生物标志物的研究也得出了一致的结论[11, 12, 13, 14]。既往研究多集中在探讨空气净化器对PM2.5质量浓度[15]以及人群健康效应[16, 17]的影响, 然而, 家用净化器对PM2.5化学组分的影响尚不清楚。

为此, 本研究选取北京市冬季某区20户住宅作为研究地点, 于空气净化器运行前后同步收集室内外PM2.5, 分析PM2.5中21种元素组分含量, 比较空气净化器对PM2.5及其组分的净化效果, 并初步探讨其可能的影响因素, 以期为相关部门采取有效措施、改善室内空气质量、保障人群健康提供科学数据。

1 材料与方法
1.1 监测地点及时间

本研究于2015年11月至2016年1月进行, 共纳入北京市某区居民住宅20户, 空气净化器均置于住宅起居室内。每户采集的3个时间段分别为空气净化器开启前24 h(0 h组)、开启后24 h(24 h组)、开启后24~48 h(48 h组)。本研究得到北京大学医学伦理委员会的批准, 所有研究对象均已签署知情同意书。

1.2 主要仪器及方法

研究所选用的空气净化器为经国家质检机构检验合格并上市的某款家用型高效空气过滤(high-efficiency particulate air, HEPA)净化器, 洁净空气输出比率为200~299, 适用面积31~40 m2。所有净化器开至中档, 所有住宅内均为独立式厨房, 无人吸烟。监测期间, 告知住户勿开窗通风, 并尽量减少起居室内打扫及人员走动次数, 此外, 采用时间活动日志记录起居室内打扫次数及烹饪时间, 用于比较监测期间打扫强度及烹饪时间是否接近。

采用空气颗粒物采样泵(AirChek XR5000, SKC, 美国)、PM2.5采样头(SKC, 美国)和特氟龙膜(SKC, 美国)同步采集住宅室内和室外的PM2.5。采样前后, 特氟龙膜在相同条件下平衡24 h后用微量天平(MSA3.6P-000-DM, 赛多利斯, 德国, 精确度1 0-6g)称重。室内采样器放置在所选住宅起居室内人员活动密集处, 距空气净化器5 m以上, 采样高度为1.5 m, 采样流量为3 L/min, 同时监测室内温度、湿度。室外采样头设置在相应住宅同高度的室外平台上, 且与住宅建筑墙面相隔1 m内。

使用微波消解系统(Ultra WAVE, Milestone, 意大利)对采集的PM2.5样品进行消解, 消解试剂为UP级HNO3。采用电感耦合等离子体质谱(inductively coupled plasma mass spectrometry, ICP-MS, 7700x, Agilent, 美国)以及等离子体发射光谱法(iCAP 6300, Thermo, 英国)测定PM2.5中21种元素含量, 同时测定现场平行样及空白样用于实验室质量控制。所有颗粒物元素组分的测定均由北京大学公共卫生学院分析中心的专业人员完成。

1.3 结果评价

采用室内外污染物浓度比值(indoor/outdoor ratio, I/O比值)评价PM2.5及其元素组分污染水平。I/O比值=Cin/Cout, 其中, Cin为室内PM2.5或某元素组分的质量浓度, Cout为室外PM2.5或相应组分质量浓度。

以0 h组的I/O比值为基准, 计算24 h组和48 h组中PM2.5及各元素组分的Δ I/O比值, 以评价I/O比值降低幅度大小。

参考文献[18, 19, 20], 本研究将PM2.5中的21种元素按其主要来源划分为交通污染、燃煤燃烧、生物质燃烧和其他4组。

1.4 统计学分析

使用SPSS 24.0软件进行数据统计分析。采用中位数(Median, M)和四分位数(P25和P75)描述集中与离散趋势; 对非正态分布的数据进行对数变换后, 采用单因素重复测量方差分析方法比较空气净化器开启前后不同时间段的PM2.5及各元素组分的I/O比值; Bonferroni法进行各组间的互相比较; 采用配对样本比较的Wilcoxon符号秩检验方法比较PM2.5与各元素组分的Δ I/O比值。检验水准α 均为0.05。

2 结果
2.1 研究对象基本情况

纳入研究的20户住宅基本情况如表1所示。

表1 20户住宅基本信息 Table 1 Basic information of 20 residences
2.2 空气净化器对PM2.5的净化效果

2.2.1 空气净化器运行前后室内外PM2.5浓度 空气净化器运行前后室内外PM2.5的浓度变化情况见图1。0 h组室内PM2.5浓度的中位数为29.92 μ g/m3(P25~P75:15.63~102.90 μ g/m3), 与室外PM2.5浓度接近(M:21.57 μ g/m3, P25~P75:13.98~41.79 μ g/m3), 甚至稍高。24 h组室内PM2.5浓度与0 h组相比降低较少, 但四分位数间距明显减小(M:28.68 μ g/m3, P25~P75:16.36~65.53 μ g/m3), 且明显低于室外(M:88.32 μ g/m3, P25~P75:28.28~120.45 μ g/m3)。48 h组室内PM2.5浓度与24 h组相比反而有所上升(M:38.51 μ g/m3, P25~P75:20.72~77.05 μ g/m3), 可能与当时室外PM2.5浓度较高有关(M:106.34 μ g/m3, P25~P75:57.51~194.63 μ g/m3)。

图1 空气净化器运行前后室内外PM2.5质量浓度Figure 1 Average mass concentrations of indoor and outdoor P M2.5before and after air purifier operating

2.2.2 空气净化器运行前后PM2.5的I/O比值 空气净化器运行前后PM2.5的I/O比值变化见图2。0 h、24 h、48 h组PM2.5的I/O比值中位数分别为1.27(P25~P75:0.50~2.68)、0.45(P25~P75:0.27~1.03)、0.36(P25~P75:0.28~2.48), 呈持续下降趋势。重复测量方差分析表明, 3组PM2.5的I/O比值差异有统计学意义(P=0.004), 与0 h组相比, 24 h组(P=0.042)和48 h组(P=0.006)PM2.5的I/O比值均显著下降, 但24 h组和48 h组之间差异无统计学意义。

图2 空气净化器运行前后PM2.5的I/O比值Figure 2 I/O ratios of PM2.5 before and after air purifier operating
* F=9.427, P=0.004, among 3 groups (Greenhouse-Geisser corrected); # P24h=0.042, P48h=0.006, compared with group 0 h; & P=0.513, compared between group 24 h and group 48 h.

2.3 空气净化器对PM2.5各元素组分的影响及比较

2.3.1 空气净化器运行前后PM2.5各元素组分 I/O

比值变化 对空气净化器运行前后21种元素的I/O比值进行比较, 结果见图3。Na、Mn、Pb、Br、V、Cd、S、Se、As、K、Sb、Sn共12种元素的I/O比值显著降低, 变化趋势与PM2.5一致。Ba在24 h组与48 h组之间差异有统计学意义, 净化器运行48 h时仍持续降低; 与0 h组相比, 24 h组中Ca、Mg、Zn、Co、Sr差异无统计学意义, 但48 h组差异有统计学意义, 变化趋势与PM2.5基本一致。Al、Fe、Ti这3种元素在3组间差异均无统计学意义, 即空气净化器是否开启和开启时间长短对此3种元素组分的I/O比值均无显著影响。

图3 空气净化器运行前后PM2.5中各元素组分I/O比值Figure 3 I/O ratio of elementary constituents of PM2.5 before and after air purifier operating
* P< 0.05, among 3 groups; # P< 0.05, compared with group 0 h; & P< 0.05, compared between group 24 h and group 48 h.

2.3.2 空气净化器开启后PM2.5各元素组分Δ I/O比值 以PM2.5的Δ I/O比值为参照, 与24 h组和48 h组的各元素组分Δ I/O比值进行对比, 结果见表2。大部分元素的Δ I/O比值与PM2.5相比差异无统计学意义。24 h组与48 h组中, Al、Fe、Ti的Δ I/O比值与PM2.5差异有统计学意义, 降幅显著低于PM2.5; 24 h组中Mg存在边缘显著性(P=0.053)。空气净化器使AL、Fe、Ti这3种元素降低的幅度较小, 将元素按照主要来源进行划分后, 发现此3种元素均主要来自交通污染源的道路扬尘。

表2 24 h组和48 h组中PM2.5各元素组分Δ I/O比值与P M2.5Δ I/O比值的比较 Table 2 Comparison between Δ I/O ratio of PM2.5 elementary constituents and PM2.5 in group 24 h and group 48 h
3 讨论

近年来, 室内空气质量与人体健康关系逐渐成为大家关注的焦点问题, 越来越多的家庭选用空气净化器来降低室内PM2.5浓度, 因此, 探讨净化器对室内PM2.5及其组分的净化效果具有重要现实意义。本研究结果表明, 家用HEPA净化器能够有效降低室内PM2.5污染水平。空气净化器运行24 h后, 室内PM2.5浓度明显低于室外; 持续开启净化器, I/O比值可由1.27显著下降至0.36, 降幅可达50%以上, 与以往研究结果一致[21, 22, 23]。24 h组和48 h组PM2.5的I/O比值差异无统计学意义(P=0.513), 提示PM2.5污染水平在空气净化器开启一定时间后趋于稳定, 不再继续降低。研究结果显示, HEPA净化器对PM2.5的净化效果有一定限度, 居民可根据室外空气质量情况合理使用净化器。

家用HEPA净化器对PM2.5各元素组分的净化效果不同。Al、Fe和Ti的I/O比值在空气净化器运行48 h后仍无显著变化, 降幅与PM2.5相比显著偏低, Al仅下降约25%, 表明本研究所选用的HEPA净化器对室内空气中的PM2.5的各元素组分具有不同的过滤效果, 对PM2.5中Al、Fe、和Ti组分过滤效果偏低。结合相关研究推测[24], 这可能是HEPA净化器过滤纤维材质、PM2.5的空间结构或元素本身特性不同所造成的结果。

对PM2.5各元素来源进一步分析发现, 部分交通污染来源的元素I/O比值受住宅与交通干道距离远近的影响, 距离干道越近污染水平越高, 这与既往研究结论一致[25]。Al、Fe和Ti均主要由道路扬尘产生, 室内PM2.5中的这些元素主要来自室外源PM2.5的渗透。上述研究结果提示, 对于临近交通干道或附近存在相关冶金工业的住宅, Al、Fe、Ti等元素可能污染水平高且难以被去除或降低, 即使使用 HEPA净化器降低PM2.5污染水平, 仍需注意这些PM2.5元素组分对健康的影响。

本研究也存在一定的局限性, 在调整了住宅与交通干道距离、楼层高度、住宅面积的影响后(结果未展示), 亦未观察到净化效果的明显变化。不过, 这可能与本研究仅选取20户住宅作为样本, 在进行分层分析时例数较少有关。此外, 由于研究内容及监测设备的局限性, 未能分析房屋通风情况、墙体密闭性、住宅结构等[26]影响颗粒物I/O比值的因素, 可能造成一定偏倚, 有待进一步深入探究。

综上, 冬季使用HEPA净化器可有效降低室内PM2.5污染水平, 居民可根据室外天气合理使用空气净化器; HEPA净化器对PM2.5不同元素组分的影响不同, 对这些元素组分的识别, 为进一步探讨其机制、探索相关对策, 进而改善室内空气质量、保障人群健康提供了一定的科学依据。

The authors have declared that no competing interests exist.

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